Situado junto a la Plaza de España, este edificio fue antiguo convento agustiniano y posteriormente Palacio del Senado en 1835. Desde 1931 y hasta 1977 diversos acontecimientos políticos provocaron que el edificio fuera dedicado a otras funciones. Así, el régimen republicano suprimió el Senado, y durante el franquismo el edificio pasó a albergar el Consejo Nacional del Movimiento hasta que, con el regreso de la democracia, volvió a ser el Palacio del Senado.

El edificio ha sufrido muchas reformas desde que en 1820, el arquitecto Isidro González Velázquez transformara la planta de la iglesia en salón de sesiones y reformara el interior con trazas neoclásicas. Entre 1844 y 1850, Aníbal Álvarez Bouquel realizó una reforma completa del interior, además de construir una nueva fachada de estilo neoclásico.

En 1882 fue de nuevo reformado por Emilio Rodríguez Ayuso, quien eliminó del edificio todos aquellos elementos que recordaban su anterior uso religioso y construyó una magnífica biblioteca y sala de lecturas. Por último, en 1987 se decidió ampliar el complejo añadiendo un nuevo edificio, que fue realizado por el arquitecto Salvador Gayarre, siendo inaugurado por el rey Juan Carlos I en 1991.

Desde 2008, el edificio que albergó el convento e iglesia de las Reparadoras forma parte de las dependencias del Senado, que lo compró para ampliar sus instalaciones y disponer de salas específicas para las comunidades autónomas, aunque, como consecuencia de la crisis económica y la falta de estabilidad presupuestaria, no pudieron efectuarse las obras de adecuación. En febrero de 2020 se retomó el proyecto de ampliación del Senado.